我院天池英才特聘教授-韩生在国际顶级期刊JACS发表最新研究成果:空间离子重分布实现酸中稳定的CO2电解制乙烯
发布日期:2026-04-02   作者:重点实验室  浏览数:12

   近日,我院天池英才特聘教授-韩生,携手苏州大学彭扬教授、上海应用技术大学熊力堃副教授以及南京理工大学陈龙飞副教授,在国际化学类顶刊《Journal of the American Chemical Society(中科院ITop期刊IF= 15.6上,发表了题为“Spatial Ion Redistribution Enables Stable Ethylene Synthesis in Acidic CO2 Electrolysis”的研究论文。

在“双碳”目标驱动下,利用可再生电力将CO2电化学转化为高值化学品(如乙烯)已成为能源催化领域的研究热点。然而,在酸性电解体系中,由于高浓度H3O+的竞争性析氢副反应,高选择性、高电流密度下的多碳产物(特别是乙烯)合成极其困难,因为C2产物合成所需的C–C偶联反应需要局部碱性微环境。传统策略通过调控双电层富集碱金属阳离子,但在工业级电流密度下,阳离子易达到饱和堆积的“平面拥挤极限”,不仅压缩了反应中间体耦合空间,还加剧了气体扩散电极内的盐析堵塞,导致选择性与稳定性急剧衰减。如何在酸性、高电流条件下同步突破选择性瓶颈与稳定性壁垒,是当前该领域亟待解决的核心挑战。

针对上述痛点,作者提出了一种精巧的“离子门控”策略,通过在铜催化剂表面构筑具有离子筛分功能的多孔覆盖层,将离子管理空间从平面纳米尺度拓展至立体微米尺度,实现了催化表面与体相电解质之间离子输运的动力学解耦。所设计的层级结构是以Cu纳米颗粒为活性基底,在其上层分别构筑了“含镍单原子的多孔碳纳米笼(PCN-Ni)储层”与“聚三嗪纳米笼(PTNs)缓冲层”,形成三层功能分化的串联电极架构(PTNs/PCN-Ni/Cu这种“分层协同”的离子门控策略,本质上是通过三维多孔结构的限域效应,实现离子的空间重分布,打破了传统平面界面的固有局限,为酸性CO2电解的稳定性提升提供了全新范式。


示意图 通过层级界面工程打破酸性eCO2R中的平面阳离子拥挤限制

经过系统测试,这款搭载离子门控层的电极在酸性体系中展现出令人瞩目的性能,完全满足工业应用的核心需求:1高选择性:pH=2的酸性电解液、于400 mA cm−2的工业级电流密度下,乙烯法拉第效率达到61.1±3.4%,总C2+产物(含乙烯、乙醇等)法拉第效率高达86.2±2.1%,远超传统裸Cu电极;2高碳效率:单程碳效率最高达53.4%,是碱性体系理论最大值的2倍多,从根源上减少了CO2转化过程中的碳损失;3高稳定性:在工业级电流密度下稳定运行时间突破227小时,即使提高电解液中K+浓度,仍能稳定运行超150小时,彻底解决了传统电极的盐析失活问题,达到当前酸性CO2电解制乙烯领域的高水平稳定性。该离子门控策略并非针对单一体系的优化,其核心思路可迁移至其他电催化反应,为界面离子调控提供了通用的工程方案,具有广泛的应用前景。

该工作我院天池英才特聘教授韩生与苏州大学彭扬教授、上海应用技术大学熊力堃副教授共同指导下完成。论文第一作者石河子大学与苏州大学联合培养博士生马慕天,共同第一作者包括上海应用技术大学熊力堃、北京工业大学魏乐。第一通讯单位为石河子大学化学化工学院。

                                          (图文:马慕天;初审:张海洋;复审:刘平;终审:徐炜杰)