我院于锋教授团队在化学领域TOP期刊ACB发表最新研究成果
发布日期:2025-05-16   作者:重点实验室  浏览数:10

 近日,石河子大学化学化工学院的于锋教授团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(中科院一区,IF=20.3,TOP期刊)期刊上发表了一项突破性研究,题为“Pt@NM-101(Fe)诱导活性氢增强光催化固氮”。该研究合成了一种Pt NPs修饰的Fe基MOFs(Pt@NM-101(Fe))复合光催化剂,通过Pt和Fe位点的协同作用增强了*H的供给,从而显著提高了光催化固氮性能,为实现高效、可持续的光催化固氮提供了一种有效的策略。

  一直以来,氨(NH3)作为一种重要的工业原料,在化肥、炸药、纺织、制药等领域发挥着关键作用。NH3的合成依赖于大气中N2的转化,N2约占地球大气体积的78%。 然而,N2分子(941 kJ·mol−1)中稳定的三键(N≡N)使其难以在常温和常压下断裂,这对NH3的合成提出了很大的挑战。Haber-Bosch法的广泛应用,极大地促进了世界范围内工农业的发展,每年NH3的产量高达1.6亿吨。然而,这种传统方法约占全球能源消耗的2%,占全球年二氧化碳排放量的3%,对能源资源和生态系统造成了相当大的压力。

 石河子大学于锋教授研究团队与和陕西科技大学王传义教授研究团队合作探究了Pt@NM-101(Fe)光催化复合材料在模拟太阳光下的光催化固氮合成氨性能提升的机理。研究发现,Pt NPs可以充分水解从而提供充足的活性氢(*H),促进关键中间体(*NNH、*HN-NH等)的生成,加速N2加氢过程。Pt和Fe位点的协同作用增强了*H的供给,从而显著提高了光催化固氮性能。在模拟阳光下,Pt@NM-101(Fe) 表现出优异的光催化固氮性能和稳定性,NH3产率是NM-101(Fe)的4.2倍可达到303.39 μmol·g−1·h−1,在420 nm处具有0.28%的表观量子效率(AQE)。该方法为实现高效、可持续的光催化固氮提供了一种有效的策略。

 相关工作以“Enhanced photocatalytic nitrogen fixation via Pt-induced active hydrogen supply over Pt@NM-101(Fe) (DOI: 10.1016/j.apcatb.2025.125364)”为题在在Applied Catalysis B: Environment and Energy上发表。论文第一作者石河子大学研究生王俊俊和唐赢,通讯作者石河子大学于锋教授和陕西科技大学王传义教授。


 图1: (a) Pt@NM-101(Fe)催化剂的合成示意图。(b) NM-101(Fe)和(e) Pt@NM-101(Fe)-4的SEM图,(c) NM-101(Fe)和(f) Pt@NM-101(Fe)-4的TEM图,(d) NM-101(Fe)和(g) Pt@NM-101(Fe)-4的HRTEM图像,(h) 含有Pt、Fe、C、N、O元素的Pt@NM-101(Fe)-4的EDS图谱。

 图2: (a) NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)-x的XRD图谱,(b)含有Pt元素的NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)的ICP-OES,(c) NM-101(Fe)和Pt@NM101(Fe)-4的FTIR图谱,NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)-4的(d) O 1s, (e) Fe 2p, (f) Pt 4f的XPS图谱。

 图3: (a) NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)-x(x = 1,2,3,4,5)样品NH3产量和(b) NH3产率,(c) Pt@NM-101(Fe)-4光催化固氮循环试验,(d, e)不同条件下NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)-4的NH3产率。(f) Pt@NM-101(Fe)-4的表观量子效率(AQE)。(g) 不同催化剂的光催化固氮性能对比图。

 图4: (a) NM-101(Fe), Pt@NM-101(Fe)-4的UV-vis DRS光谱。(b) NM-101(Fe), Pt@NM-101(Fe)-4的VB-XPS图谱,(c) PL光谱,(d)光电流图谱,(e) EIS图谱,(f) 时间分辨光致发光光谱。

 图5: Pt@NM-101(Fe)-4中(a) Fe 2p, (b) O 1s和(c) Pt 4f的原位XPS光谱, (d) Pt@NM-101(Fe)的差分电荷图,(e) NM-101(Fe)和(f) Pt@NM-101(Fe)的PDOS图谱。


 图6:(a) NM-101(Fe)和(b) Pt@NM-101(Fe)-4的接触角测试。(c) N2氛围下NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)-4的析氢速率。(d) 有无TBA时Pt@NM-101(Fe)-4的NH3产率。


图7:NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)在N2和H2O混合气氛中(a, b)吸附过程和(c, d)光反应过程的原位FTIR光谱,(e) 不同路径下Pt@NM-101(Fe)的PNRR的吉布斯自由能图。 NM-101(Fe)和Pt@NM-101(Fe)的(f) HER和(g) PNRR的吉布斯自由能图。


 图文:潘珂珂

 初审:张海洋

 复审:刘 平

 终审:徐炜杰