在“碳达峰，碳中和”明确目标下，CO/CO2甲烷化反应是制备人造天然气（SNG）的一种有效途径，对于煤炭的清洁利用和温室气体CO2的转化与利用都具有非常重要的意义。合成的天然气可作为过渡能源为建设清洁低碳、安全高效的新型能源体系提供强有力的保障。通常，热催化甲烷化反应催化剂在高温下会引起活性组份的烧结和积碳而导致催化的失活，影响催化剂的使用寿命。光辅助热催化技术可以有效降低催化反应的温度（Journal of Colloid and Interface Science, 2022, 623: 285-293.; ChemCatChem, online, DOI:10.1002/cctc.202200182）。
近日，石河子大学碳中和与环境催化剂技术研究团队（Carbon Neutralization and Environmental Catalytic Technology Laboratory, CN&ECTech Lab）与西南石油大学油气资源清洁利用与污染治理材料课题组（Group of Clean Utilization of Oil and Gas and Pollution Control Materials）合作研究了Ru/TiO2光辅助催化CO2甲烷化反应机理与催化性能。研究发现，在200℃和250℃下，光辅助催化甲烷化的CO2转化率比热催化反应分别高四倍和两倍，并且表现出了良好的催化稳定性。DFT理论计算表明，Ru原子的空d轨道可以接受光激发TiO2产生的电子，并且光的加入使电子的运动活跃，促进电子的转移和输运。相比于RuO2/TiO2催化剂，Ru/TiO2在光热催化反应下，甲酸盐路径和CO路径共存，载流子促进了碳酸氢盐向甲酸盐物种的转变，增强了中间物种CO对富电子Ru金属位点的吸附。该工作通过探讨光热甲烷化的反应机理和催化性能，发现光照可以有效增强CO2甲烷化反应的低温活性，降低反应的活化能，为光热催化CO2甲烷化等催化反应提供了一条新的思路。
相关工作以“Experimental and theoretical insights into an enhanced CO2 methanation mechanism over a Ru-based catalyst”为题，在国际期刊《Applied Catalysis B: Environmental》上发表，论文的第一作者为石河子大学化学化工学院硕士研究生李洋洋、硕士研究生刘志松和和西南石油大学博士研究生饶志强，通讯作者为石河子大学于锋教授、西南石油大学黄泽皑博士和石河子大学代斌教授。
图1. 性能数据图：（a）CO2转化率和（b）CH4选择性，（c）阿伦尼乌斯图，（d）Ru/TiO2催化剂的循环稳定性测试。
文章信息：Yangyang Li, Zhisong Liu, Zhiqiang Rao, Feng Yu*, Wentao Bao, Ying Tang, Huanhuan Zhao, Jie Zhang, Zijun Wang, Jiangbing Li, Zeai Huang*, Ying Zhou, Yongsheng Li, Bin Dai*, Experimental and theoretical insights into an enhanced CO2 methanation mechanism over a Ru-based catalyst, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, online.
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121903
期刊简介：《Applied Catalysis B: Environmental》是国际著名出版社Elsevier出版，作为环境科学领域老牌的国际顶级学术期刊，侧重于环境、能源和催化等研究。目前该刊已被包括SCI在内的众多数据库收录，ISSN：0926-3373，中科院1区，JCR1区，TOP期刊，影响因子19.503。
(通讯员：张洁/吴春林)
