选择性催化还原(SCR)被认为是最有效的脱硝技术之一,其中CO-SCR脱硝受到了研究学者们的广泛关注。然而,烟气中的O2的易于导致CO-SCR脱硝催化剂中毒,影响CO-SCR脱硝催化剂的活性和稳定性。因此,如何解决催化剂的O2中毒问题是目前CO-SCR脱硝催化剂迫切需要解决的难题。
近日,我院于锋教授研究团队制备了具有优异抗氧性能的CuCoAlOx@C催化剂,并通过原位红外测试与DFT理论计算阐明了催化剂的抗氧中毒机制。对于无碳包覆的CuCoAlOx催化剂,当CO+NO反应体系中加入O2时,O2易于在催化剂表面活性位点发生吸附,与CO反应生成CO2,导致还原剂CO的减少,阻碍了CO-SCR反应的进行,使得脱硝转化率急剧下降。对于碳包覆的CuCoAlOx@C催化剂,当O2加入反应体系后,减少了O2在催化剂表面活性位点的吸附,降低了CO与O2反应生成CO2,保证了CO-SCR反应的顺利进行。同时,催化剂表面丰富的氧空位促进了NO的吸附和解离,与CO反应生成N2和CO2。此外,O2会在表面包覆碳的作用下活化为O*,随后通过MvK机理将部分CO氧化为CO2。研究表明,当反应体系中加入5 vol% O2时,CuCoAlOx@C催化剂的NO转化率可以保持在85%以上。
图1. CuCoAlOx和CuCoAlOx@C催化剂在O2存在下的NO转化率(反应条件:500 pm NO, 1000 ppm CO, N2为平衡气体,5 Vol% O2)
图2. CO+N+O2在CuCoAlOx和CuCoAlOx@C催化剂表面的反应机理
相关工作发表在Journal of Environmental Chemical Engineering。该论文的第一作者为石河子大学化学化工学院博士研究生潘珂珂,通讯作者于锋教授。
Promoted O2 resistant performance of CO selective catalytic reduction via carbon-coated CuCoAl mixed metal oxidesKeke Pan, Yonghua Yao, Dan Cui, Fei Gao, Minmin Liu, Jianming Dan, Bin Dai, Xuhong Guo, Yanwen Zhang, Feng YuJ. Environ. Chem. Eng., 2024, 12, 112498. (DOI: 10.1016/j.jece.2024.112498)